高溫超導機理是凝聚態物理中研究超過30年的未解之謎,目前研究的主要問題之一是高溫超導體系的反鐵磁與超導電性關聯和電子態相圖。常見的高溫超導體系電子態相圖中,母體材料的反鐵磁序隨著摻雜量的增加逐漸被壓制,進而表現出超導電性。反鐵磁序和超導電性之間通常存在競爭并共存的關系,在欠摻雜區域共存、在超導轉變溫度最高的最佳摻雜區及過摻雜區反鐵磁序消失。然而通過非彈性中子散射研究發現反鐵磁漲落在過摻雜區依然存在,因此自旋漲落被認為在高溫超導電子配對中可能起到了“膠水”的作用。
112型鐵基高溫超導體Ca1-xLaxFeAs2具有特殊的磁性-超導相圖,其Fe2+的反鐵磁在過摻雜區域表現出對摻雜濃度的魯棒性。但是,母體與低摻區域樣品無法合成使得該體系電子態摻雜相圖無法繪制完整,給人們理解過摻雜區域反鐵磁序在超導配對中的作用帶來了困難。
圖1. Eu1-xLaxFeAs2的電子態相圖
有鑒于此,我校物理學院中子科學與技術中心王猛教授課題組系統研究了具有雙磁性離子的112型鐵基高溫超導Eu1-xLaxFeAs2體系的磁性與超導電性,發現該體系材料由于Eu2+與Fe2+兩種磁性離子耦合表現出交換偏置行為,并繪制出了完整的電子態相圖(圖1),揭示了在整個超導區域內超導電性與Fe2+的反鐵磁序共存。本項工作首先克服了樣品載流子摻雜均勻性和單晶生長的困難,生長出了系列組分的Eu1-xLaxFeAs2單晶和多晶樣品,通過調節載流子濃度調控超導轉變溫度,得到整個超導區間。相圖中的磁性隨著摻雜濃度的改變出現豐富的物理特性。在母體和欠摻雜區,反鐵磁的Eu2+的磁矩發生傾斜,出現了凈磁矩。過摻雜的Eu0.8La0.2FeAs2單晶更是表現出典型的Eu2+的鐵磁行為,表明體系的磁各向異性能隨La的摻入而升高。且在過摻雜的Eu0.79La0.21FeAs2多晶樣品中,Fe2+的反鐵磁相變(~81 K)、Eu2+的鐵磁相變(~33 K)和超導轉變(~11 K)同時存在。Eu2+的鐵磁出現的原因是無磁性La3+離子替換磁性Eu2+離子調制了Eu2+和Fe2+之間的各向異性相互作用及Eu2+和Eu2+之間的RKKY相互作用。進一步,團隊成員結合理論計算與57Fe穆斯堡爾譜研究仔細分析了Eu1-xLaxFeAs2體系中Fe2+的反鐵磁序的起源,發現過摻雜區域Fe2+的反鐵磁序主要來源于局域磁矩的超交換相互作用。從相圖中可以看出,在Eu1-xLaxFeAs2體系中Fe2+的反鐵磁與超導始終共存,這種反常的關系有助于人們在該體系中尋找理解高溫超導電性的新線索。這一工作以“Coexistence of ferromagnetism, antiferromagnetism, and superconductivity in magnetically anisotropic (Eu,La)FeAs2”為題,發表在npj Quantum Materials上,文章的第一作者是物理學院于佳博士后。中國物理學會期刊網和量子材料QuantumMaterials以《寸土必爭——鐵基超導相圖》為題,對本工作做了詳細介紹。
中國科學院物理研究所超導國家重點實驗室任治安研究員、德國馬克斯普朗克固體化學物理研究所勒聰聰博士、蘭州大學磁學與磁性材料教育部重點實驗室李志偉副教授參與了此項工作。本項工作得到國家自然科學基金等項目資助,同時得到廣東省珠江學者計劃、中山大學測試中心及物理學院公共科研平臺支持。