高級(jí)氧化技術(shù)是水處理最有效的方法之一。然而，氧化劑的持續(xù)投入，導(dǎo)致高級(jí)氧化法無(wú)法應(yīng)用于實(shí)際水體的原位處理。利用太陽(yáng)能，以水和氧氣為原料合成過(guò)氧化氫綠色氧化劑，有望推動(dòng)高級(jí)氧化技術(shù)在實(shí)際水體中的應(yīng)用。然而，現(xiàn)有的光催化合成過(guò)氧化氫方法受限于光生載流子的嚴(yán)重復(fù)合，有機(jī)電子給體的加入或氧氣的持續(xù)通入往往不可避免，極大地限制了過(guò)氧化氫的原位光催化合成。
針對(duì)這些問(wèn)題，我校化學(xué)學(xué)院歐陽(yáng)鋼鋒教授團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)合成了含有Z型異質(zhì)結(jié)的新型光催化劑，通過(guò)分子間電子轉(zhuǎn)移，大幅減少了光生載流子復(fù)合，實(shí)現(xiàn)了環(huán)境氛圍中高效的過(guò)氧化氫光催化合成。過(guò)氧化氫產(chǎn)率高達(dá)114 μmol g-1 h-1，優(yōu)于該領(lǐng)域大部分已報(bào)道的光催化劑。該反應(yīng)體系無(wú)需加入電子給體或持續(xù)通氧，為高級(jí)氧化技術(shù)在實(shí)際水體中的原位應(yīng)用奠定了基礎(chǔ)。
圖（A）以水和氧氣為原料光催化合成過(guò)氧化氫的路徑；（B）普通石墨相氮化碳和聚酞菁鋅復(fù)合催化劑在可見(jiàn)光激發(fā)下的分子間電子轉(zhuǎn)移路徑；（C）修飾后的石墨相氮化碳與聚酞菁鋅復(fù)合催化劑在可見(jiàn)光或單色光激發(fā)下的分子間電子轉(zhuǎn)移方式
同時(shí)，該工作對(duì)Z型異質(zhì)結(jié)的形成機(jī)理進(jìn)行了深入的研究。常見(jiàn)的Z型異質(zhì)結(jié)是由兩個(gè)費(fèi)米能級(jí)差較大的半導(dǎo)體復(fù)合而成，利用費(fèi)米能級(jí)差形成的內(nèi)建電場(chǎng)誘導(dǎo)電子定向轉(zhuǎn)移。而本工作中的Z型異質(zhì)結(jié)是由兩個(gè)費(fèi)米能級(jí)較少的半導(dǎo)體組成，通過(guò)提高低費(fèi)米能級(jí)半導(dǎo)體的光響應(yīng)性，在兩個(gè)費(fèi)米能級(jí)差較少的半導(dǎo)體中構(gòu)建Z型異質(zhì)結(jié)。該工作為設(shè)計(jì)Z型異質(zhì)結(jié)提供了新思路
上述研究成果發(fā)表在國(guó)際知名綜合期刊《美國(guó)科學(xué)院院刊》（Proceedings of National Academy of Sciences of the United States of America,，簡(jiǎn)稱(chēng)PNAS），論文題目為“Highly Efficient Photosynthesis of Hydrogen Peroxide in Ambient Conditions”。我校化學(xué)學(xué)院博士后葉宇昕為論文第一作者，歐陽(yáng)鋼鋒教授為通訊作者。
上述研究工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金重點(diǎn)項(xiàng)目、廣東省重點(diǎn)研發(fā)項(xiàng)目、廣東省基金面上項(xiàng)目和中央高校基礎(chǔ)研究經(jīng)費(fèi)等項(xiàng)目的資助。同時(shí)也得到了中山大學(xué)測(cè)試中心精準(zhǔn)服務(wù)的大力支持。
