中大新聞網訊（通訊員伍思國、劉俊良、童明良）隨著信息技術的迅猛發展，大數據時代向信息存儲和數據處理技術提出了更高的要求，迫切需要研發具有超高密度信息存儲和量子信息處理能力的先進材料。單分子磁體在分子尺度下表現出磁記憶及量子效應，有望作為量子比特單元和量子邏輯門。利用核自旋的量子特性，可在單分子磁體體系中實現Grover量子搜索算法、讀出電子自旋的信息以及通過原子鐘躍遷增強量子相干性等等。然而，單分子磁體核自旋驅動的弛豫機制目前尚不清楚，限制了單分子磁體作為核自旋量子比特的深入探索和推廣應用。
圖1 鈥基單分子磁體的核自旋驅動磁動力學及其弛豫機制
中山大學化學學院劉俊良副教授和童明良教授團隊開展對單分子磁體核自旋驅動弛豫機制的研究，在前期建立的配位對稱性導向組裝高性能單分子磁體策略基礎上，從15-MCNi-5金屬冠醚配體出發，精準構筑了具有同位素效應的HoNi5單分子磁體，其中Ho(III)具有近乎完美的五角雙錐配位幾何（見圖a）。通過Ho(III)的電子自旋與核自旋的超精細相互作用，并進一步與外圍金屬冠醚環的磁耦合，產生了系列具有超精細結構的基態及激發態能級。借助第一性原理計算以及對磁學數據的模擬分析，發現在偶數倍特征場（能級交叉）時，HoNi5單分子磁體的磁弛豫主要由類奧巴赫過程主導；在奇數倍特征場（能級免交叉）時，磁弛豫機制則主要受非相干磁量子隧穿過程所支配（見圖b和圖c）。
有效能壘是單分子磁體的重要性能參數之一，通過外界刺激操縱弛豫機制，對實現有效能壘的精準調控具有重要科學意義。該工作首次觀察到單分子磁體的有效能壘隨外磁場的變化出現周期振蕩現象——即場致振蕩行為（見圖b），由此揭示了在外部磁場、內部磁耦合以及超精細作用共同驅動下單分子磁體的核自旋驅動的磁弛豫動力學，開拓了利用磁場和超精細作用協同操縱單分子磁體磁弛豫的新途徑。
該研究論文以“Field-Induced Oscillation of Magnetization Blocking Barrier in a Holmium Metallacrown Single-Molecule Magnet”為題，發表在Chem期刊。中山大學化學學院為該成果的第一完成單位，伍思國博士為文章第一作者，劉俊良副教授、童明良教授、比利時魯汶大學Le Tuan Anh Ho博士和Liviu F. Chibotaru教授、德國卡爾斯魯厄理工學院Wolfgang Wernsdorfer教授為共同通訊作者。該研究得到了國家重點研發計劃、國家自然科學基金重點國際（地區）合作研究項目、廣東省“珠江人才計劃”本土創新科研團隊等項目的支持。
