中大新聞網(wǎng)訊(通訊員李威)中山大學(xué)物理學(xué)院、光電材料與技術(shù)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室王雪華教授團(tuán)隊(duì)提出高效實(shí)現(xiàn)室溫量子強(qiáng)耦合的新方法,破除了長(zhǎng)期制約室溫量子態(tài)及其器件發(fā)展的一個(gè)重大障礙。
眾所周知,室溫量子態(tài)具有非常重大的科學(xué)和應(yīng)用價(jià)值。但由于室溫下的巨大耗散,量子態(tài)很難在室溫下存活,單輻射子-光子室溫強(qiáng)耦合提供了實(shí)現(xiàn)人造室溫量子態(tài)的有效途徑。一直以來,實(shí)現(xiàn)室溫量子強(qiáng)耦合的唯一可用方法是顯著增大輻射子-光子耦合強(qiáng)度以克服室溫下的巨大耗散。經(jīng)過各國科學(xué)家們十多年的努力,利用局域表面等離激元不斷提高耦合強(qiáng)度的方法取得了一些令人鼓舞的重要研究進(jìn)展:如英國劍橋大學(xué)J.J.Baumberg研究組報(bào)道了2.5個(gè)分子(統(tǒng)計(jì)平均)與間隙微腔的室溫強(qiáng)耦合 [Nature (2016)];中山大學(xué)王雪華教授團(tuán)隊(duì)報(bào)道了1.38個(gè)J-聚體激子(統(tǒng)計(jì)平均)與單納米方棒的室溫強(qiáng)耦合[Phys. Rev. Lett. (2017)];以色列魏茨曼科學(xué)研究所G. Haran研究組 [Nat. Commun. (2016)]、美國馬里蘭大學(xué)M. Pelton研究組 [Nat. Commun. (2018)]、德國維爾茨堡大學(xué)B. Hecht研究組[Sci. Adv. (2018)]、科羅拉多大學(xué)M. B. Raschke研究組 [Sci. Adv. (2019)]、以及中山大學(xué)王雪華教授研究組 [Nano Lett. (2022)]先后實(shí)現(xiàn)了1-3個(gè)量子點(diǎn)與等離激元模的室溫量子強(qiáng)耦合。
然而,大的耦合強(qiáng)度要求非??量痰臈l件:模體積小于100nm3、輻射子的偶極矩和電場(chǎng)的方向近似平行、輻射子位于最強(qiáng)電場(chǎng)之處。這些要求導(dǎo)致室溫量子強(qiáng)耦合的實(shí)現(xiàn)一直是極低概率(小于1%)的偶然性事件,嚴(yán)重阻礙了室溫量子態(tài)領(lǐng)域的發(fā)展。為突破這一瓶頸,王雪華教授團(tuán)隊(duì)提出抑制局域表面等離激元模耗散使其與輻射子耗散相匹配,從而降低強(qiáng)耦合臨界條件、高效實(shí)現(xiàn)室溫量子強(qiáng)耦合的新方法。他們巧妙利用Fabry-Perot光學(xué)介質(zhì)微腔抑制金屬等離激元模耗散(圖 1(a)),成功將單個(gè)金屬納米顆粒等離激元共振模衰減線寬壓縮為原來的1/3(圖 1(b))、實(shí)現(xiàn)其與激子線寬的較好匹配((圖 1(c)),從而減低量子耦合系統(tǒng)在奇異點(diǎn)的臨界耦合強(qiáng)度(圖 1(d)),極大地降低強(qiáng)耦合發(fā)生的臨界條件:光子模體積可以被允許擴(kuò)增一個(gè)量級(jí)、激子躍遷偶極矩和電場(chǎng)的夾角可以放松至約72°(圖 1(e, f))。大量的實(shí)驗(yàn)測(cè)量表明,他們的新方案高效地實(shí)現(xiàn)了室溫量子強(qiáng)耦合(圖 1(g,h, i)),其成功率由此前的~1%大幅提高至~80%。眾所周知,大的耗散也一直制約著表面等離激元光子學(xué)的發(fā)展。因此,該研究將有力促進(jìn)室溫量子態(tài)和表面等離激元光子學(xué)的進(jìn)步。
圖 1. (a) 介質(zhì)微腔剪裁金屬等離激元模示意圖;(b) 單個(gè)Au@Ag NR在(i)F-P腔和(ii)ITO襯底上的暗場(chǎng)散射譜;(c) J-aggregate的吸收譜和單個(gè)Au@Ag NR在F-P腔的散射譜;(d) 耦合系統(tǒng)在F-P腔和ITO襯底上的奇異點(diǎn)處的臨界耦合強(qiáng)度;(e) 在吸收和輻射強(qiáng)耦合臨界條件下,所允許激子偶極矩偏離最強(qiáng)電場(chǎng)的最大角度作為激子線寬與等離激元線寬比值的函數(shù);(f) 在吸收和輻射強(qiáng)耦合臨界條件下,有腔和無腔設(shè)計(jì)時(shí)所允許的Au@Ag NR最大模體積作為角度的函數(shù);(g) 共振情況下腔剪裁的單個(gè)Au@Ag NR@J-aggregate雜化系統(tǒng)的暗場(chǎng)散射測(cè)量結(jié)果;(h) 實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)(點(diǎn)圖)及理論計(jì)算(線圖)得到的雜化系統(tǒng)色散關(guān)系;(i) 色散關(guān)系上支(UPB)與下支(LPB)中的等離激元模式、J-aggregate激子的相對(duì)占比。
相關(guān)研究成果以“Highly Efficient Single-Exciton Strong Coupling with Plasmons by Lowering Critical Interaction Strength at an Exceptional Point”為題于4月5日發(fā)表在Physical Review Letters上,并被選為編輯推薦(Editors' Suggestion)在期刊主頁高亮展示。中山大學(xué)為該成果的第一署名單位,李威博士后為論文第一作者,河南大學(xué)劉仁明教授(王雪華教授2016屆博士畢業(yè)生)和中山大學(xué)王雪華教授為共同通訊作者。上述工作得到了國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃項(xiàng)目、國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目、廣東省重點(diǎn)領(lǐng)域研發(fā)計(jì)劃項(xiàng)目和省重大人才工程等的大力支持。
論文鏈接:https://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/PhysRevLett.130.143601