單層過渡金屬硫化物是一種只有幾個原子厚度但具備卓越光電性質的半導體材料。將兩層過渡金屬硫化物上下堆疊時,層間的微小相對轉角可導致長周期干涉條紋的出現,即“摩爾超晶格”,見圖1(a)。作為凝聚態物理和量子光學領域近期興起的研究平臺,摩爾超晶格體系在探索新物理和新應用上具有廣泛前景。雙層過渡金屬硫化物系統的光學性質由同時攜帶靜電偶極矩和光學偶極矩的層間激子主導,即位于不同層中的電子和空穴通過庫侖吸引形成的類似于氫原子的束縛態。靜電偶極矩使得層間激子可以被外電場操控,同時導致了層間激子之間的長程偶極-偶極相互作用;而光學偶極矩使得層間激子可以與光子相互轉換,通過探測放出的光子可以知道激子的信息。雙層過渡金屬硫化物中的層間激子系統因此在光電應用和具有光操控性的量子多體模擬領域受到密切關注。
近日,我校物理與天文學院俞弘毅教授與香港大學姚望教授合作,在理論上提出了如何通過雙層過渡金屬硫化物發光性質上的變化來靈敏地探測激子的行為。
圖1 (a) 兩層之間的微小轉角導致的長周期干涉條紋(摩爾超晶格)示意圖。(b) 不考慮偶極-偶極相互作用時,被束縛在勢能最低點的層間激子發光放出的光子具有圓偏振屬性。(c) 層間激子之間的偶極-偶極相互作用使得其位置偏離勢能最低點,該位移使得激子放出的光子帶有線偏振。
考慮由兩層相同的過渡金屬硫化物堆疊組成的同質結系統,當兩層之間有一個接近0度的相對轉角時,能量最低的激子會被束縛在摩爾超原胞勢能最低的特殊位置處,見圖1(b)。這些局域激子攜帶垂直平面的靜電偶極矩,從而組成一個具有較強偶極-偶極相互作用的激子超晶格。理論分析指出,該系統中存在一種反常發光的量子現象:電偶極相互作用導致的1埃數量級的微小位移會導致激子發光效率的急劇增加,并且將放出光子的偏振性質由圓偏振變成線偏振(見圖1(c)),其中光子線偏振的方向與位移矢量的方向一一對應。這樣的反常發光可作為摩爾超晶格中激子所處量子態的光學探測手段,也可用于探測外界的大分子偶極場。此外,激發或湮滅一個激子可以改變電偶極勢場,從而改變周圍其余激子的發光效率和偏振性質,導致一種新穎的非線性光學效應。這些發現說明,雙層過渡金屬硫化物中的激子是一種全新的可用于探索多體物理和量子光學應用的系統。
該成果以“Luminescence Anomaly of Dipolar Valley Excitons in Homobilayer Semiconductor Moiré Superlattices”為題發表于美國物理學會旗下的Physical Review X期刊,我校物理與天文學院俞弘毅教授為第一作者,俞弘毅教授與香港大學姚望教授為共同通訊作者。研究工作得到了國家重點研發計劃、廣東省科技局和香港裘槎基金會的資助。
論文鏈接:https://journals.aps.org/prx/abstract/10.1103/PhysRevX.11.021042